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生物质超临界水制氢（supercritical water gasification，SCWG）以超临界水为介质通过热化学方式将生物质中的有机物转化为氢气等能源气体。相较于传统制氢方式，SCWG过程具有反应速度快、氢气选择性好、副产物少等优点，是一种高效、经济、清洁的生物质处理技术。该研究主要围绕SCWG过程中的影响因素进行系统地分析，介绍了超临界水特殊的物理化学性质，详细阐述了生物质主要成分如纤维素、半纤维素和木质素在SCWG过程中的反应机理，以及试验装置、原料类型和浓度、反应温度、停留时间、压力等工艺因素对SCWG的影响。研究发现纤维素占比较高的作物气化效果更好，低浓度的进料有利于气化效率和碳气化效率的提升，提高装置升温速率、适当增加反应温度和停留时间能够增加氢气产率，过大的压力会形成"溶剂笼"效应降低氢气产量。对不同类型反应系统研究表明，间歇式反应装置虽然结构简单、操作方便但也存在物料与催化剂混合不均匀、不能实现连续化生产而不适用于工业化推广，连续式反应装置虽面领着堵塞等问题，但具有性能好、效益高的优点，是工业化推广的发展方向。对SCWG主要应用的催化剂进行讨论发现，均相催化剂虽然具有催化效果但具有较强腐蚀性，非均相催化剂因其具有高催化活性、易回收、稳定性好等优点更适用于大规模SCWG生产过程，同时还研究了金属催化剂酸度在催化过程中的影响，发现酸度越高在SCWG过程中积碳会越明显，通过添加Cu、Ce、Co、La等合适的第二金属作为促剂可以改变催化剂性能，增加催化剂使用寿命，提高氢气选择性。未来应针对SCWG的试验装置、高效催化剂及经济性分析等核心技术开展研究，加速SCWG的工业化推广，实现经济、安全、绿色、高效的氢能供给。该研究期望加深对生物质SCWG理解，为日后研究提供理论指导。 相似文献
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微生物预处理油菜秸秆对提高沼气产量的影响 总被引：12，自引：7，他引：5
为研究微生物预处理技术对秸秆发酵制沼气的影响,采用混合菌剂对油菜秸秆进行预处理,利用红外光谱分析仪和扫描电子显微镜对预处理前后的秸秆进行分析。结果表明,混菌共发酵预处理11 d后油菜秸秆的纤维素、木质素、半纤维素降解率分别达到了37.4%、28.9%和29.9%。混菌共发酵预处理使油菜秸秆的木质纤维素内部结构发生较大改变,产生很多裂缝和空洞。以油菜秸秆为原料进行沼气发酵试验,发现预处理后的秸秆日产气量最高峰值较未处理的提高了37.6%,累计产气量提高了17.8%。由此可见,通过混合菌剂降解油菜秸秆中的纤维素、木质素和半纤维素,可促进秸秆生物质转化为沼气。 相似文献
3.
不同类型的生物质具有不同的纤维组成,且每种组分的水热反应路径存在差异,同时在水热过程中组分间相互作用影响生物质的水热解行为和产物分布,该文基于兼有上、下界约束条件的极端顶点,在高温高压反应釜中对组分(半纤维素,纤维素和木质素)间的相互作用进行了详细的研究,发现3种组分间的相互作用对产物的产率和特性存在明显的影响。根据气体产物结果,可以得出纤维素水解产物能够促进半纤维素水解,生成大量的CO2气体。较高的木质素含量和较低的纤维素和半纤维素含量对轻质油中的酸类和酮类化合物有抑制作用。此外,纤维素和半纤维素与木质素之间的交互作用有利于抑制重质油中酸类化合物的生成,促进酚类化合物。三组分间的交互作用使得水解产物更多的重新发生聚合、缩合等一系列反应生成焦炭,芳香化程度较高。通过组分间的交互作用更好地理解生物质水热机理并通过产物调控制备高品质的液体燃料和固体焦炭。 相似文献
4.
不同土著菌及其复合菌对玉米秸秆降解的影响 总被引：4，自引：1，他引：4
为研究一种高效的玉米秸秆降解复合菌,选取了木质素降解优势土著菌密黏褶菌、环状芽孢杆菌、铜绿假单胞菌、栗褐链霉菌、黄孢原毛平革菌、杂色云芝、绿色木霉、黑曲霉,对各单一菌种对玉米秸秆的降解能力进行了测定,通过菌种间的拮抗试验,将单一菌种进行组合,初步构建了一组木质纤维素降解复合菌。结果表明：在整个35 d的预处理周期中,黑曲霉、绿色木霉对秸秆中纤维素、半纤维素体现了较高的降解能力,黑曲霉、绿色木霉对半纤维素的降解率分别为47.81%、37.53%,对纤维素的降解率分别为38.96%、46.32%;黄孢原毛平革菌、杂色云芝对玉米秸秆中的木质素体现了较强的降解能力,对木质素的降解率分别为43.56%、39.17%;菌种拮抗试验表明该试验所选用的真菌、放线菌及细菌之间无拮抗反应,可以进行混合培养;对复合菌预处理前后的玉米秸秆微观结构进行扫描电镜分析,发现在降解过程中复合菌对木质纤维素的结构产生了破坏作用,提高了木质纤维素的可及性;木质素、纤维素、半纤维素的含量在整个发酵过程中都在逐渐减少,发酵结束时复合菌对半纤维素的降解率最高达到48.53%,纤维素的降解率为36.38%,木质素的降解率为40.11%,在提高木质素降解率的同时减少了纤维素消耗。该研究为秸秆类生物质降解及利用提供了参考依据。 相似文献
5.
为降低有机酸催化剂对设备的腐蚀,提高秸秆类生物质原料的利用率,该文以合成的1-甲基-3-(4-磺酸基丁基)咪唑硫酸氢盐离子液体为催化剂,乙醇为溶剂,考察小麦秸秆的液化过程,并对离子液体的结构进行傅里叶红外光谱和核磁共振表征,对液化后的残渣和液相产物进行傅里叶红外光谱、热重和气质联用分析。试验和表征结果表明:合成的1-甲基-3-(4-磺酸基丁基)咪唑硫酸氢盐离子液体对秸秆液化具有较优的催化性能,在反应温度为200℃、反应时间为60 min、离子液体用量为26%的条件下,液化率可达85.5%,同时乙酰丙酸乙酯的得率为9.97%,在液化产物中的相对百分含量为29.9%;液化产物中包含有醛、酮、酯、酸和酚类等含氧化合物,其中酚类化合物主要源于木质素的降解,其他化合物则主要源于半纤维素和纤维素的降解。研究结果为开发利用低腐蚀性环保型催化剂催化液化秸秆制备高品位化学品提供理论依据。 相似文献
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乙二醇-氯化铁预处理对棉秆酶水解效率的影响 总被引：1，自引：1，他引：0
为提高棉秆的纤维素酶水解效率,该研究以乙二醇为预处理溶剂,氯化铁为催化剂对棉秆进行预处理,实现了棉秆木质素和半纤维素的有效去除,提高了酶水解效率。以木质素和半纤维素的去除率为指标,运用正交试验方法优化乙二醇-氯化铁预处理条件。结果表明,棉秆在90%乙二醇水溶液,0.1 mol/L氯化铁,固液比1∶15,160 ℃条件下处理20 min,木质素和半纤维素去除率分别为85.7%和88.9%。相较原料,预处理后棉秆酶解率提高了7.6倍,葡萄糖产率达到100%（基质浓度5%,酶载量8.3 FPU/g,水解72 h条件下）。通过结构表征发现乙二醇-氯化铁预处理使棉秆的比表面积增大,致密结构被破坏,有效提高了棉秆的纤维素酶可及性。 相似文献
7.
为了开发一种将生物质热解气中CO2和CH4转化为合成气的方法,该文以生物质焦为催化剂,利用微波加热方式开展了CO2重整CH4试验研究,探讨了粒径、微波功率、CO2与CH4摩尔比及空速对反应气转化率的影响,研究了CH4裂解、CO2重整CH4和CO2气化的反应特性。研究发现,使用粒径为0.83 mm以下的生物质焦催化CO2重整CH4,反应气转化率变化不大。增加微波功率、增大CO2与CH4摩尔比和降低空速均可以提高反应气转化率。重整反应中反应气初始转化率较高,随后CO2转化率降低幅度很小,CH4转化率则一直降低。相比于重整反应,裂解反应中CH4转化率降低幅度更大,气化反应前期CO2转化率高出重整反应,反应60 min后则低于重整反应。结果表明微波场中生物质焦对CO2重整CH4具有较好的催化效果。 相似文献
8.
在1 L反应釜中对松木屑进行液化试验,采用3种不同溶剂提取固液混合物,从而得到4相油产物。同时研究了反应温度、催化剂对各相产率和组成的影响。研究结果表明,未加催化剂时,在320℃条件下可获得最大油产率;在300℃条件下使用4种不同催化剂,经分析得出负载Fe3+的分子筛催化剂表现出最好的催化效果,产油率达到42.8%,与未加催化剂相比生物油产率提高了9.7%,渣产率降低了5.8%。采用气质联用（GC-MS）对生物油组分进行分析,结果表明：与未加催化剂相比,改性分子筛可以使生物油中长链化合物所占比例明显减小,而主要物质2,6-二丁基羟基甲苯（BHT）的比例显著提高,达到50%以上。添加金属改性催化剂提高了生物质的产油率而且为生产高附加值的化工产品提供了新途径。 相似文献
9.
《农业工程学报》2018,(Z1)
生物质炭是由生物质在缺氧或无氧的情况下,经高温慢速热解产生的一类难熔的、稳定的、高度芳香化的、富含碳素的固态物质,在能源、农业、环境和材料领域有广阔的应用前景。该文以纤维素、半纤维素和木质素为原料,采用程序控温管式炉,在不同的热解温度条件下(250、350、450、550、650、750和850℃)制备生物质三组分炭材料,并利用元素分析仪、量热仪、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)、核磁共振波谱仪(13C NMR)、热重分析仪(TG)和扫描电镜(SEM)等仪器对其物理化学性能进行表征,研究热解温度对生物质三组分炭材料理化性能的影响。结果表明:随着热解温度增加,生物质三组分炭的质量产率和能量产率都呈下降的趋势,纤维素炭、半纤维素炭和木质素炭的质量产率分别从94.23%、63.06%和87.14%减少至17.01%、20.67%和41.40%,能量产率分别从94.23%、55.7%和77.82%减少至58.69%、12.91%和31.09%。随着热解温度增加,生物质三组分炭中C元素的含量逐渐增加,而H元素、O元素、H/C、O/C的含量逐渐减少,尤其在250～450℃范围内下降最为显著。随着热解温度增加,FTIR分析表明-OH、-CH3、-CH2、C=O、C=C、苯环骨架、C-O、C-H等官能团含量显著下降,并且在高温热解时红外曲线几乎变为直线。随着热解温度增加,XRD分析表明生物质三组分炭中的三斜晶系(Iα)和单斜晶系(Iβ)衍射峰的强度逐渐降低,而石墨化微晶碳的002衍射峰和101衍射峰的强度逐渐增加;13CNMR分析表明生物质三组分炭中的烷基碳、含氧烷基碳和羧基碳含量逐渐减少,而芳基碳的含量则显著增加,证明高温有利于类石墨化结构形成。随着热解温度的增加,纤维素炭和半纤维素炭的热失重率逐渐下降,而木质素炭的热失质量率逐渐增加,三组分炭的热失质量峰值往高温一侧移动。随着热解温度的增加,生物质三组分炭的颜色逐渐加深,其中纤维素炭发生皱缩现象,其直径不断减小,半纤维素炭发生熔融和发泡现象,变为薄片状的炭材料,木质素炭的孔结构变得更加发达,并且出现球状的金属结晶体。该文研究结果可为生物质炭的制备和应用提供基础数据。 相似文献
10.
以农业典型生物质（稻草）为原料,Na2CO3、K2CO3和FeHZSM-5为液化催化剂,考察了稻草在高温高压反应釜中的液化行为。实验重点考察了不同碱性物质与催化剂的添加对液化实验的影响,添加NaOH、KOH和催化剂在共溶剂和纯水溶剂液化的液效果对比以及NaOH、KOH和催化剂的添加对共溶剂液化产物性质的影响。反应在300℃下进行,碱性物质和催化剂的添加量均为1g。结果表明,碱性物质的添加能有效促进稻草在共溶剂中的液化反应,其中添加NaOH的乙醇-水共溶剂液化效果最好,使产物中油1相产率由38．64％提高到53．27％,转化率由85.31％提高到90．54％。通过对产物GC—MS结果对比表明,NaOH可以提高烷烃类物质在生物油中的比例,催化剂FeHZSM-5可以促进芳香族化合物的生成。 相似文献
11.
在固定床反应器中研究了(Na_2CO_3-NaOH)熔融盐和镍对生物质三组分纤维素、半纤维素和木质素热解制氢的影响。结果表明,熔融盐中的氢氧化钠能吸收三组分热解产气中CO_2,从而有利于合成气中的CO转化成H2。熔融盐含有的碱金属Na~+和OH~-分别能促进半纤维素与纤维素、木质素的热解,木质素热解产氢量最高可达到1 148 m L/g,H2体积分数达到90.7%。熔融盐-镍协同作用时可以降低三组分产气中CH_4含量,与单独添加熔融盐相比,纤维素、半纤维素和木质素的CH_4产量分别下降35.0%、24.5%和12.0%。在熔融盐-镍的存在下,纤维素、半纤维素和木质素的最高产氢量分别达到910、714和1 106 m L/g,H2体积分数分别为77.6%,77.8%和91.6%。 相似文献
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秸秆类生物质成型热黏塑性本构模型构建 总被引：1，自引：3，他引：1
针对生物质颗粒生产能耗高、效率低的现状,该文从生物质组成角度,特别是木质素特性出发探讨其成型机理。秸秆成型过程由于内摩擦力的作用产生大量热量,温度的上升会造成木质素的软化,木质素的这一变化为纤维颗粒的团聚提供了黏结力。温度和木质素特性对生物质塑性成型性能产生巨大影响,是热黏塑变形过程。为研究生物质内部特性对塑性成型过程的影响,运用内时理论,以玉米秸秆、小麦秸秆和水稻秸秆为研究对象,构建了秸秆类生物质压缩成型内时本构方程。借助黏土流动理论,推导定义生物质黏塑性强化函数和核函数,运用数值分析和试验得出本构方程的系数。与试验数据相比较,基于内时理论的热黏塑性本构模型较好的模拟了生物质塑性流变过程。结果显示,向秸秆中添加20%的木质素,可有效提高其塑性流动性能,降低其在相同应变下的应力以及生产能耗;当成型温度在100~115℃之间,应变率在1×102~1×103 s-1之间,对于木质素质量分数分别为29%的玉米秸秆、33.5%的小麦秸秆和34.3%的水稻秸秆的固化成型性能最好。 相似文献
13.
基于木质素部分脱除及其含量对生物质热解特性的影响 总被引：2，自引：2，他引：0
该研究采用固定床热解炉,研究不同木质素含量花生壳、核桃壳样品的裂解行为,利用元素分析、工业分析、气相色谱-质谱联用以及气相色谱法对原料和热解产物进行分析,探究木质素与综纤维素在原始交联结构下的交互作用及其对热解产物分布特性影响。研究结果发现,300℃热解条件下,随着木质素含量的增加,样品中固体产率增加,液体产率和气体产率下降。500、700℃热解条件下,固体产率相比300℃有大幅度的下降,且随样品中木质素含量的增加,固体产率无明显变化,液体产率稍微增加,气体产率下降。500℃时,H2产率很低,随样品中木质素含量的增加,CO2含量减少,CH4含量增加,CO含量有稍微的上升。而700℃时,综纤维素的脱氢、缩合、成环会生成大量的H2。同时,木质素能够促进综纤维素分解生成大量左旋葡聚糖,并抑制其分解;而综纤维素抑制木质素单体愈创木基的脱甲氧基反应,促进苯丙烷基的脱烷基反应,形成更多的酚类化合物。该研究对于生物质组分间交互和产物形成特性研究具有积极意义。 相似文献
14.
在160～280℃温度范围内,10 MPa,10 mL/min条件下,考察了反应温度对木粉溶解百分比、水溶解部分中半纤维素来源糖类、纤维素来源糖类及降解产物生成的影响,研究了流通加压热水液化生物质的过程。随着温度的升高,木粉溶解百分比逐渐增大,280℃条件下,96.5%的木粉可溶解于水中。水溶解部分中,半纤维素来源糖类和纤维素来源糖类均随温度升高而增大,并分别在250℃和280℃时达最大值,降解产物5-羟甲基糠醛产率和糠醛产率也随温度升高而增大。同时,采用X射线衍射分析水不溶性残渣发现,随着处理温度的升高,残渣相对结晶度逐渐升高,但当温度达到280℃时,相对结晶度骤然下降且（002）晶面衍射峰消失,表明纤维素结晶结构被彻底破坏。残渣的傅立叶红外光谱分析表明,半纤维素在250℃即被完全水解;280℃时,半纤维素和纤维素特征峰均消失,残渣特征峰主要为木质素来源芳香环。研究表明,流通加压热水可以用于木质生物质的全水解来获取糖类。 相似文献
15.
生物质热解产物中热解气和热解油具有较高能源利用价值,可作为替代燃料或化工原料,但伴随热解过程迁移至热解气/油中的氮元素不仅会影响其品质,热解气/油进一步利用后也会污染大气环境。该研究围绕生物质资源制备清洁能源的总目标,系统分析生物质热解过程中氮迁移转化机理,重点论述气相氮、液相氮和焦炭氮的生成与转化机理。通过总结前人研究,得出生物质热解气中的含氮物质主要为HCN、NH3等,其中NH3主要来源于氨基酸热解释放的氨基以及HCN在焦炭表面的水解转化;HCN主要来源于腈、含氮杂环等一次热解产物的二次裂解;热解油中的含氮物质主要为含氮杂环、腈与酰胺,其中含氮杂环主要由部分氨基酸片段或氨基酸间的脱水缩合反应产生;腈主要来源于氨基酸分子脱H2反应以及酰胺脱H2O反应;酰胺主要来源于NH3与羧基的置换反应。不同生物质种类与热解工况下氮的迁移转化特性复杂多样,生物质种类以及热解过程中的压力、停留时间、升温速率、温度、热解气氛、粒径、催化剂等因素均会影响热解过程中氮的迁移转化路径,最终影响生物质热解气/油中含氮物质的组成及分布。进一步提出生物质热解过程中氮排放控制未来研究方向,以期为实现农村生物质资源高效清洁利用提供参考。 相似文献
16.
改性微-介孔催化剂的制备及其催化生物质热解制备芳烃 总被引：2，自引：2，他引：0
采用K2CO3对HZSM-5催化剂进行处理,制备微孔-介孔多级孔HZSM-5催化剂,研究了碱液浓度(0.2~0.6 mol/L)对制备多级孔催化剂及其多级孔催化剂对催化生物质热解制备芳烃的产率以及选择性的影响规律,同时采用比表面积和孔径分布仪、X射线衍射仪、X射线光电子能谱、扫描电镜、化学吸附仪、傅里叶红外光谱仪、热重分析对催化剂进行了表征,结果表明：碱处理后催化剂依然保持MFI结构,在脱除分子筛中非骨架硅的同时,产生介孔结构,随着预处理浓度的增加,介孔含量增加,晶内介孔的利用率以及分子筛的扩散性能增加,但使总酸量降低,同时,改性催化剂可以明显的提高木质素来源的生物质热解产物芳烃的产率（67.75%～82.81%）降低焦炭的生成（31.26%～28.06%）,提高生物油中萘族产物（甲基萘以及二甲基萘）的选择性,使C10+以上芳烃含量增加,当采用0.5 mol/L的K2CO3处理时,单环芳烃质量分数最高为82.81%,而焦炭质量分数最低为28.06%。 相似文献
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为有效去除生物质热解焦油、提高气体产物品质,该研究提出了采用生物质炭（Biochar,BC）负载镍钙催化剂催化裂解/重整生物质热解气定向转化合成气（H2+CO）的研究思路,通过对焦油转化率、合成气产率以及催化剂稳定性的研究,揭示催化剂对生物质热解气催化裂解/重整的影响规律。结果表明,钙的添加降低了镍的晶粒尺寸,有利于碳纳米管的生成。与单一金属催化剂相比,生物质炭负载镍钙催化剂具有较高的焦油裂解/重整活性,在温度为700 ℃条件下、镍和钙负载量分别为0.02 mol和0.01 mol时,焦油转化率以及合成气产率分别为91.8%及607.6 mL/g（H2/CO=1.05）,显示了优异的低温焦油裂解/重整活性,并在480 min内仍可保持较高的催化活性,反应后,催化剂积碳量仅为3.6 mmol/g,同时无明显团聚现象发生,展现出良好的抗积碳和抗烧结性能。 相似文献
18.
农田不同肥力条件下玉米秸秆腐解效果 总被引：24，自引：6，他引：18
为了探讨农田不同肥力对玉米秸秆腐解转化和能态变化的影响,该文采用砂滤管法在陕西关中高、中等、低3种肥力塿土上进行了480 d的玉米秸秆腐解试验,研究了腐解进程中玉米秸秆的分解率以及有机碳组成和能态变化。结果显示,随着腐解进行,腐解产物中的苯–醇溶性、水溶性组分下降,半纤维素和纤维素含量先上升后下降,而木质素增加;腐解物的能态呈现上下起伏、下降和相对稳定3个阶段的变化,总体是一个放能过程。腐解产物的热值与其有机碳、苯–醇溶性组分、水溶性组分、半纤维素和纤维素呈显著正相关,但与其灰分、木质素、腐殖物质含量呈显著负相关。腐解480 d,3种肥力间比较发现,玉米秸秆在中等肥力田块上矿化率最高,低肥力田块上的最低;中等肥力土壤能够促进玉米秸秆中的水溶性有机组分和木质素的分解,而高肥力土壤能够促进苯–醇溶性组分和半纤维素、纤维素分解,并有利于腐殖物质的形成,而且腐解物的能态最高。 相似文献
19.
木质素对木质纤维素降解性能的影响 总被引：4，自引：1，他引：3
木质素影响木质纤维素降解性能,明确木质素影响木质纤维素降解的程度和机理,对于植物基因改造、纤维素酶基因改造/筛选、预处理工艺优化均具有重大意义。但是由于木质素和木质纤维素结构的复杂性,木质素对木质纤维素影响的程度和机理尚无定论。该文综述了关于目前研究主要集中在木质素的含量和结构对木质纤维素降解性能的影响上,初始木质素含量和残留木质素含量对同物种和不同物种木质纤维素降解性能的影响;木质素单体比例(syringyl units/guaiacyl units)、键连方式、官能团对木质纤维素降解性能的影响;纯化木质素对木质纤维素降解性能的影响。该文为木质素对纤维素降解性能的影响的相关研究工作提供指导。 相似文献
20.
小球藻粉水热催化液化制备生物油 总被引：2，自引：3，他引：2
为探索新型生物质燃油的开发,该文以小球藻粉为原料,采用水热催化液化方法制备生物油。研究了液化温度,液化时间,催化剂等因素对液化率的影响,在此基础上采用正交试验,以液化率为指标,探讨了生物油优化的制备工艺;利用傅里叶红外光谱(FTIR)和气相色谱-质谱联用(GC/MS)技术分析了小球藻粉生物油的基团结构与组成。结果表明,小球藻粉优化的液化反应条件为:采用质量分数5%的Ce/HZSM-5为催化剂,在300°C水热条件下催化液化20min,小球藻粉和溶剂料液比为1:10g/mL,液化率达39.87%。在此条件下制备的小球藻粉生物油的主要成分为醇类,酯类以及部分碳氢化合物,热值达26.09MJ/kg。和传统木质纤维素类生物质相比,小球藻粉制备的生物油成分更接近传统化石燃油且热值更高,显示了良好的应用前景,为微藻生物质液体燃料的制备提供参考。 相似文献